В основу архива НИЦ «Мемориал» в 1989 году легли собранные В.В.Иофе в 1970-1980-е годы материалы и коллекции (архив, библиотека, картотека политзаключенных). С 1988 года, времени всплеска общественной активности, В.В.Иофе в рамках уже возникшего тогда общества «Мемориал», одним из основателей и сопредседателей которого он был, стал создавать архив по изучению советского террора, сопротивления тоталитарному режиму и правозащитного движения, истории Гулага для предоставления максимально открытого доступа.
Архив в настоящее время насчитывает более 20 коллекций, из которых самые большие: «Анкеты», «Биографические фонды», «Самиздат», «Воспоминания», «Алексеевский архив». Архив включает справочную картотеку жертв политических репрессий Петрограда–Ленинграда (более 25 тыс.человек). Создан сводный именной указатель по фондам. Фотоархив насчитывает более 15 тыс. единиц хранения, включает коллекции из семейных архивов, тематический каталог, фотографии мест заключения, коллекцию «Гулаг сегодня», хронику общества «Мемориал».
Ведется постоянная работа по составлению путеводителя и оцифровке документов, воспоминаний и фотографий, которые размещаются в электронной архивной базе.
НИЦ «Мемориал» предоставляет доступ к электронной архивной базе на безвозмездной основе по запросу исследователей.
В 2002 году НИЦ «Мемориал» принял на хранение архив Револьта Ивановича Пименова.
В 2003 году – архив Эрнста Семеновича Орловского.
В 2005 году в НИЦ влилась отдельным фондом коллекция «Алексеевский архив», в котором собраны уникальные документы, листовки, первая неподцензурная периодика периода Перестройки.
Материалы архива НИЦ «Мемориал» представлены на сайте «Электронный архив», который администрирует Общественная организация «Фонд Иофе»